【研究背景】
随着数字时代的快速发展，多功能无机材料和可加工高分子材料的集成为仿生智能柔性材料的研发提供了巨大的机遇。设计并构筑无机多酸（POMs）增强的离子液体（ILs）基凝胶（如离子凝胶、离子水凝胶）复合材料能够协同彼此各自独特的优势，无疑有利于打造高性能、多功能的仿生柔性电子产品。然而，POMs在ILs/H2O二元溶剂中的传统宏观相分离过程往往会导致POMs无法有效地均匀分散在离子水凝胶基质中，这限制了其作为多功能软材料的高级应用范围。因此，合理权衡POMs和ILs之间的超分子相互作用，以提高POMs与离子液体基凝胶的相容性，对于实现多酸基仿生智能柔性材料的可控制备和功能衍生至关重要。
【文章简介】
近日，吉林大学梁嵩教授、刘镇宁教授与东北师范大学臧宏瑛教授合作团队在国际知名期刊《Advanced Materials》上发表题为“Multifunctional Polyoxometalates-Based Ionohydrogels toward Flexible Electronics”的研究性文章。受到自然界中离子通道高效输运离子得现象的启发，研究团队提出了利用聚两性离子带电网络显著调控POMs和ILs之间的静电相互作用，为POMs/ILs/H2O共混体系提供了纳米电网限域微环境，有效地促进了从宏观相分离到亚毫米级蠕虫状微相分离结构的相转变（图1、图2）。所制备的多酸基离子水凝胶具有高透光率、优异的保水性和吸水性、卓越的抗压强度、高电导率、出色的粘附性和自愈合能力（图3）。基于多酸基离子水凝胶的锌离子混合传感型超级电容器展示出良好的应用前景（图4）。值得注意的是，这种聚两性离子的空间限域与静电相互作用介导协同策略能够普适用于不同的聚两性离子—多酸—离子液体/水二元溶剂体系。这项研究从"结构—性能—功能"的角度出发，为相分离凝胶材料的形貌设计和多酸基离子水凝胶材料的应用推广奠定了坚实的基础，旨在为开发智能化、集成式的柔性电子器件提供新的思路。
【图文要点】
图1. 聚两性离子调控多酸基离子水凝胶作用机制
要点一：借助空间电网限域和静电相互作用介导的协同策略，聚两性离子网络能够显著调节POMs与ILs/H2O二元溶剂之间存在的宏观相分离行为。重要的是，这种调控策略具有普适性。
图2. 多酸基离子水凝胶的设计、形貌和化学结构表征
要点二：在物理-化学双网络两性离子水凝胶中原位封装POMs和ILs，构筑了弥散着“亚毫米级”蠕虫状微相分离结构的多酸基离子水凝胶材料。而且，通过优化POMs和ILs的在凝胶基体中的含量，可以轻松定制具有不同微观结构的微相分离凝胶。
图3. 多酸基离子水凝胶的保水性、吸水性、电导率和力学性能
要点三：多酸基离子水凝胶具有高透明度、出色的保水性和吸水性、高电导率、卓越的机械性能、优异的粘附性能和自修复特性、抗冻性等。此外，通过合理定制化“亚毫米级”蠕虫状微相结构，研究人员可以优化多酸基离子水凝胶的综合性能。
图4. 多酸基离子水凝胶在锌离子混合传感型超级电容器中的应用
要点四：多酸基离子水凝胶在传感器、锌离子混合超级电容器以及二者的集成器件中展现出耐人寻味的潜力。多酸基离子水凝胶的开发为多功能且集成式柔性电子器件的发展注入了新的活力。
【总结与展望】
研究团队发现，聚两性离子可以通过空间限域“锁定”和静电相互作用介导协同机制显著调控POMs与ILs/H2O之间存在的传统宏观相分离过程；而后基于此策略，通过一锅无规共聚法将POMs与ILs共同原位封装在物理-化学双网络两性离子水凝胶网络中，制备了一系列多酸基离子水凝胶。值得注意的是，这种静电相互作用“锁定”策略具有普适性。有趣的是，研究团队在这种多酸基离子水凝胶网络中观察到广泛分布的“亚毫米级蠕虫状”微相交织集群，这一发现意味着相分离凝胶材料可以像微纳尺度结构材料一样具有迷人的可设计微观结构。也就是说，具有亚毫米尺度结构的相分离凝胶材料中的微观形貌学调控已然拉开崭新的篇章。不仅如此，多酸基离子水凝胶具有极高的透明度、可观的吸/保水性、优异的电学性能和机械性能等特性，使其在传感-储能集成器件中展示出巨大的应用潜力。这项工作推动了相分离凝胶和多酸基软材料组装相关的材料科学发展，为后续集成式智能储能软电子学的开拓铺平了道路。
【文献信息】
Z. -D. Wang, K. Bo, C.-L. Zhong, Y.-H. Xin, G.-L. Lu, H. Sun, S. Liang, Z.-N. Liu, H.-Y. Zang, Multifunctional Polyoxometalates-Based Ionohydrogels toward Flexible Electronics. Adv. Mater. 2024, 2400099.该研究工作致谢国家自然科学基金（22322102、21871042、21471028、21975097和51975245）、吉林省自然科学基金（20200201083JC）、吉林省教育厅（JJKH20201169KJ）等项目的资助。
以上文章转载于微信公众号国际仿生工程学会，如有侵权，请及时联系我们修改或进行删除。
